锂硫电池因具有高的能量密度(2600 Wh kg-1)、正极硫的价格低廉和环境友好等优点而被认为是下一代极具有应用前景的二次可充电电池体系。在过去的十几年里,锂硫电池的研究受到了广泛的关注,然而其容量的快速衰退、硫的利用率和负载量低、倍率性能差以及库伦效率低等问题仍然限制了锂硫电池的实际应用。这些问题主要源于硫不导电,充放电过程中80%的体积膨胀和多硫化锂的溶解导致的穿梭效应。(1)具有强化学吸附多硫化锂作用的氮化钛空心球的可控合成及其在锂硫电池中的应用。通过硬模板法和后续氨气煅烧的方法制备了具有导电性和化学极性的氮化钛空心球,该纳米材料平均直径为～160 nm,当用于锂硫电池正极硫的载体时,硫含量为70%条件下,所得电极在0.5和1.0 C下可以稳定循环300圈。更重要的是,即使在3.6 mg.cm-2的高硫负载下,0.2C电流密度下循环100圈后容量可以维持在保持710.4 mAh·g-1。空心结构为负载更多的硫提供了可能,而化学吸附作用可以抑制多硫化物的穿梭效应,因此该复合正极表现出优异的电化学性能。通过XPS和DFT计算研究了
TiN与多硫化锂之间的化学相互作用的性质。这项工作为具有导电性和极性的材料作为高性能锂硫电池提供了一个思路。(2)导电的和极性的TiB2作为一种新型的锂硫电池正极硫的载体。通过金属镁的水解辅助反应在高温反应釜中制备具有金属性和极性TiB2纳米材料并首次作为锂硫电池正极载体。该复合正极在硫含量为70%条件时在1C电流密度下表现出500次循环的的长循环稳定性能。即使当硫的负载量高达3.9 mg cm-2时,电流密度为0.2 C下100次循环后仍可保持837 mA h g-1的比容量。通过X射线光电子能谱分析和理论计算我们提出TiB2吸附多硫化物时首先经过一个自硫化过程,也就是说S8分子在其表面上分解成硫原子以形成硫磺化的硼化钛表面,该表面对多硫化锂具有强烈的锚定作用。此研究将为金属硼化物用于改善锂硫电池性能提供一个新的视角,并有利于在分子水平上理解载体和多硫化物键合的演化机制,这对于未来制作高性能锂硫电池提供了非常宝贵的思路。(3)具有促进多硫化物的吸附和动态转化作用的超薄Co-Bi/rGO纳米片复合材料用于高性能锂硫电池载体。通过一种温和的溶液法制备出一种有效的锂硫电池的正极载体,该材料为Co-Bi复合在石墨烯上。Co-Bi不仅可以化学吸附多硫化物,还可以动态促进多硫化锂的转化,而石墨烯很高的导电性和丰富的多孔结构为硫的电化学氧化还原反应提供了一个温和的反应位点。DFT计算证明Co-Bi对多硫化锂存在较强的化学吸附(2.0-4.5 eV)和对锂离子较低的扩散势垒(0.447 eV)。当硫的负载量为1.1 mg cm-2时,基于Co-Bi/rGO-S电极的锂硫电池在0.2 C下100圈后容量为972 mAh g-1,8 C倍率下比容量为500 mAh g-1和1 C长循环500圈后容量在758 mAh g-1。当硫负载量高达9.5 mg cm-2下,仍可获得8.3 mAh cm-2的最高面容量。(4)电催化多硫化锂的转化的Ni-B用于高性能锂硫电池。通过简单的溶液法合成了Ni-B材料,该材料为膜包裹的颗粒结构。通过对称电池测试和Li2S的成核证明Ni-B对多硫化锂具有电催化特性,可以加快多硫化锂的转化过程。因此,Ni-B修饰的电极表现出优异的电化学性能,硫在正极中的含量为63%条件下,该电极表现出高比容量和10 C的倍率性能,另外,更为重要的是该电极可以在更高的硫负载量13 mg cm-2和更低的电解液用量E/S:6下表现出优异的电化学性能。
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